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Jul 01, 2023

Synthese von innovativem und nachhaltigem Gelatine@Graphenoxid

Scientific Reports Band 13, Artikelnummer: 5347 (2023) Diesen Artikel zitieren 592 Zugriffe auf 2 Altmetric Metrics-Details Die meisten Farbstoffe und Farbstoffe werden hauptsächlich als gefährlich eingestuft

Wissenschaftliche Berichte Band 13, Artikelnummer: 5347 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Details zu den Metriken

Die meisten Farbstoffe und Farbstoffe werden hauptsächlich als gefährliche Schadstoffe im Abwasser eingestuft, da sie nicht biologisch abbaubar, hochgiftig und äußerst krebserregend sind. Aus diesem Grund muss eine schnelle und effiziente Beseitigung von Abfallfarbstoffen aus Abwässern vor der Einleitung in Wasserströme durch einen akzeptablen Ansatz wie Adsorptionstechnik erreicht werden. Daher zielt die vorliegende Studie darauf ab, ein neuartiges Nanobiosorbens aus drei verschiedenen Bestandteilen zu synthetisieren: Gelatine (Gel) als nachhaltiges Naturprodukt, Graphenoxid (GO) als Beispiel für ein hochstabiles kohlenstoffhaltiges Material und Zirkoniumsilikat (ZrSiO4) als Beispiel Beispiel für kombinierte Metalloxide zur Bildung von Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel unter Verwendung von Formaldehyd (F) als Vernetzungsreagenz. Mehrere Charakterisierungstechniken wie FT-IR wurden eingesetzt, um die eingebauten oberflächenreaktiven Funktionalitäten in Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel als –OH, =NH, –NH2, –COOH und C=O usw. zu identifizieren. Die Morphologie für die Partikelform und die Größe von Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel wurden durch die SEM- und TEM-Analysen bestätigt und ergaben 15,75–32,79 nm. Die Oberfläche wurde durch BET bestimmt und betrug 219,46 m2 g-1. Die biosorptive Entfernung des basischen Schadstoffs Fuchsin (BF) als Beispiel für einen weit verbreiteten Farbstoff in verschiedenen Aktivitäten wurde unter dem Einfluss von pH (2–10), Reaktionszeit (1–30 Min.) und anfänglicher BF-Schadstoffkonzentration (5) überwacht und optimiert –100 mg L−1), Nanobiosorbent-Dosierung (5–60 mg), Temperatur (30–60 °C) und störende Ionen. Die maximalen biosorptiven Entfernungswerte des BF-Farbstoffs wurden mit 5 bzw. 10 mg L−1 bei der empfohlenen pH-Wert-Bedingung von 96,0 und 95,2 % ermittelt. Die thermodynamischen Parameter zeigten, dass die BF-Farbstoffadsorption an Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel über eine spontane und endotherme Reaktion erfolgte. Chemisorption ist der vorherrschende Adsorptionsmechanismus durch die Bildung von Mehrfachschichten auf inhomogenen Oberflächen gemäß der Freundlich-Modellhypothese. Die Anwendbarkeit des optimierten Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel bei der biosorptiven Entfernung von BF-Schadstoff aus echten Wasserproben wurde durch die Batch-Technik erfolgreich erreicht. Somit zeigt diese Studie deutlich, dass Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel einen signifikanten Einfluss auf die Sanierung von Industrieabwässern mit BF-Schadstoff mit überlegener Effizienz hatte.

Umweltverschmutzung ist bekanntermaßen ein sehr ernstes und weltweit besorgniserregendes Thema und wird dokumentiert1. Daher wird die Wasserverschmutzung aufgrund ihrer großen Auswirkungen und Auswirkungen auf das Leben von Menschen, Tieren und Pflanzen als ein Thema eingestuft, das eine beträchtliche Anzahl von Forschungsstudien anzieht2. Wasserverschmutzung wird im Allgemeinen durch die Verunreinigung von Abwässern verursacht, die eine große Anzahl von Schadstoffen unterschiedlicher Herkunft enthalten, darunter feste und flüssige Stoffe3, chemische und biologische Schadstoffe4, giftige Schwermetalle und radioaktive Isotope5, organische und anorganische Materialien6 sowie andere Arten von Verunreinigungen7. Eine Verunreinigung des Wassers mit organischen Schadstoffen kann durch Huminstoffe8, Phenolderivate9, Erdölabfälle10, Tenside11, Pestizide12, Düngemittel13, Arzneimittel14 und Farbstoffe sowie andere organische Schadstoffe15 verursacht werden. Aufgrund der hohen jährlichen weltweiten Produktion von Farbstoffen (ca. 1.000.000 Tonnen) für die Anwendung in einer Reihe wichtiger Industriebereiche wie der Kosmetik-, Gerberei-, Textil-, Lebensmittel- und Medizinbranche werden große Mengen kontaminierter Abwasserfarbstoffe im Allgemeinen ungeklärt entsorgt Vorbehandlung im Wasserstrom16. Berichten zufolge spielt der Textilsektor eine wichtige Rolle bei der jährlichen Einleitung von mehr als 7,5 Tonnen in das Wassersystem17. Die meisten Farbstoffe und Farbstoffe gelten aufgrund ihrer Natur vor allem als gefährliche Schadstoffe, da sie nicht biologisch abbaubar sind und aufgrund des Vorhandenseins von Benzidin-, Phenylen- und Azo-Einheiten eine hohe Toxizität und Karzinogenität aufweisen18. Von nun an müssen geeignete Methoden für eine akzeptable und schnelle Beseitigung von Abfallfarbstoffen aus Abwässern vor der Einleitung in Wasserströme und Ressourcen gesucht und festgelegt werden19.

Für die Abwasseraufbereitung und Farbstoffabwässer wurden mehrere Ansätze umgesetzt und berichtet, wobei die Adsorptionstechnologie bei Farbstoffentfernungsprozessen große Bedeutung erlangt20. Daher wurden umfangreiche Studien zur adsorptionsfähigen Farbstoffentfernung unter Verwendung einer Vielzahl von Adsorbentien wie Aktivkohle21, Biokohlen22, metallorganischen Gerüsten23, Metallderivaten24, Nanomaterialien und Nanokompositen25 sowie natürlichen Materialien26 untersucht und dokumentiert. Die Spezifikationen des Adsorptionsmittels wie spezifische Oberfläche, Oberflächenfunktionalität, Porosität und Recyclingfähigkeit spielen eine wichtige Rolle bei der Anwendung und Entfernung von Farbstoffen aus Abwässern27. Gelatine gehört zu den natürlichen Materialien und wird als natürliches Biopolymer aus Rinder- und Schweinekollagen in einer Mischung aus Peptiden und Proteinen hergestellt. Sie verfügt daher über gute Funktionalitäten und wird daher bei der Herstellung einiger wirksamer Adsorbentien zur Entfernung einiger Giftstoffe eingesetzt Schadstoffe28,29,30,31. Andererseits wurden Graphen und seine Derivate mittels Adsorptionstechnik in Managementprozessen zur Wasserverschmutzung eingesetzt32. Graphenoxid (GO) wird im Allgemeinen durch Oxidation von Graphen hergestellt und zeichnet sich daher durch verschiedene verwandte Funktionalitäten des eingebauten Sauerstoffs in Form von sauerstoffhaltigen Carboxyl-, Carbonyl- und Hydroxylgruppen aus, wodurch GO eine größere Wirksamkeit für die Oberflächenfunktionalisierung erhält33,34 . Daher wurde GO mit seiner Existenz im Nanobereich als guter Kandidat für die Herstellung verschiedener Adsorptionsmittel durch Kombination mit anderen organischen und anorganischen Derivaten eingestuft35,36,37,38. Metallsilikate wie ZrSiO4 stellen Beispiele für hochstabile Materialien mit geringer Löslichkeit in verschiedenen Lösungsmitteln dar, die in einer Reihe bekannter Anwendungen eingesetzt werden39. Daher wurde ZrSiO4 untersucht und in verschiedenen Nanokompositen als potenzielle Adsorbentien bei der Aufbereitung von Wasser aus verschiedenen Schadstoffen eingesetzt40,41,42. Basierend auf den skizzierten Eigenschaften von Gelatine, GO und ZrSiO4 in Bezug auf die eingebauten funktionellen Gruppen in diesen drei Materialien ist das Ziel dieser Studie die Entwicklung und der Aufbau eines neuartigen Nanobiosorbens durch effiziente Kombinationsreaktion und kovalente Bindung. In dieser Studie wurden drei Syntheseschritte befolgt, um das gewünschte Nanobiosorbens zusammenzustellen. Der erste Schritt ist der Herstellung von mit Gelatine beladenem Graphenoxid (Gel@GO) gewidmet. Der zweite Schritt zielt darauf ab, mit Gelatine beladenes Zirkoniumsilikat (Gel@ZrSiO4) herzustellen. Der dritte Schritt bezieht sich auf die einfache Vernetzung von Gel@GO mit Gel@ZrSiO4 unter Verwendung von Formaldehyd zur Bildung des Ziel-Nanobiosorbens Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel. Die Bestätigung durch instrumentelle Charakterisierung von Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel erfolgte durch eine Reihe von Techniken wie FT-IR, SEM, TEM, TGA, XRD und Oberflächenmessung. Der basische Fuchsin (BF)-Schadstoff ist ein Beispiel für einen weit verbreiteten kationischen Farbstoff bei verschiedenen wichtigen Aktivitäten, einschließlich der Verfolgung von Proteinen bei sauren pH-Werten, der Unterscheidung von E. coli von K. aerogenes-Bakterien, Nachweis- und Färbeverfahren wie Kernfärbung, elastische Gewebefärbung, und Muzinfleck. Daher zielt der vierte Schritt der aktuellen Studie hauptsächlich darauf ab, die potenzielle Fähigkeit und Affinität des zusammengesetzten Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel-Nanobiosorbens zur Entfernung von BF-Schadstoff aus Wasser mittels Batch-Biosorptionstechnik zu untersuchen.

Alle in der bereitgestellten Arbeit verwendeten Chemikalien sind von analytischer Qualität und werden ohne weitere Reinigung verwendet, wie in Tabelle 1S (Ergänzungsmaterialien) aufgeführt.

Die in dieser Studie verwendeten Charakterisierungstechniken mit ihren Spezifikationen sind in Tabelle 2S (Ergänzungsmaterialien) aufgeführt.

Das vorgeschlagene und vorgeschlagene Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel-Nanobiosorbens wurde in drei aufeinanderfolgenden Schritten zusammengesetzt. Die chemischen und 3D-Strukturen verschiedener Bestandteile im Nanobiosorbens Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel sind in Tabelle 1 aufgeführt. Zunächst wurde mit Gelatine beladenes Graphenoxid (Gel@GO) durch anfängliche Herstellung von GO über die modifizierten Hummers hergestellt Verfahren unter Verwendung von Graphitpulver, Natriumnitrit, Wasserstoffperoxid (30 %), Schwefelsäure (70 %) und Kaliumpermanganat (99 %), wie zuvor beschrieben, Löslichkeit in verschiedenen Lösungsmitteln, wurden in einer bekannten Anzahl von Anwendungen implementiert34. Anschließend wurde eine Probe Gelatine (2,0 g) zu GO (2,0 g) in 20 ml destilliertem Wasser (DW) gegeben. Die Mischung wurde unter Rühren auf 60 °C erhitzt, bis sich eine Paste bildete, und dann wurden 20 ml DW zugegeben. Dieser Mischung wurde wie beschrieben DW zugesetzt und erhitzt. Dieser Vorgang wurde viermal wiederholt, um das gewünschte Gel@GO-Material herzustellen, und bei 50 °C in einem Ofen getrocknet. Zweitens wurde mit Gelatine beladenes Zirkoniumsilikat (Gel@ZrSiO4) gemäß dem folgenden Verfahren hergestellt. Gelatine (2,0 g) wurde mit ZrSiO4 (2,0 g) und 20 ml DW gemischt. Diese Mischung wurde unter Rühren auf 60 °C erhitzt, bis eine Paste entstand. Anschließend wurden weitere 20 ml DW zugegeben und erhitzt. Dieser Vorgang wurde viermal wiederholt, um das gewünschte Gel@ZrSiO4-Material herzustellen, und in einem Ofen bei 50 °C getrocknet. Drittens wurde das Nanobiosorbens Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel durch die chemische Reaktion und Vernetzung von Gel@GO (2,0 g) mit Gel@ZrSiO4 (2,0 g) unter Verwendung von 50 ml Formaldehyd unter stetigem Rühren und Rückfluss bei 110 °C zusammengesetzt °C für 6 Stunden. Der resultierende graue Niederschlag des Nanobiosorbens Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel wurde filtriert, bevor er in einem Ofen bei 50 °C getrocknet wurde. Abbildung 1 zeigt ein schematisches Diagramm für den Zusammenbau der verschiedenen Nanobiosorbens zum Endprodukt (Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel).

Synthese von Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel.

Eine Stammlösung des basischen Fuchsin-Schadstoffs (BF-Farbstoff) wurde individuell hergestellt, indem eine bestimmte Menge in 1,0 l Trockenwasser aufgelöst wurde, um 100 mg L−1 aus dieser Stammlösung herzustellen. Die gewünschten Konzentrationen an BF-Farbstoff (5 und 10 mg L−1) betrugen durch weitere Verdünnungen hergestellt. Ein UV-Spektroskopiegerät wurde verwendet, um den Absorptionswert des BF-Farbstoffs bei λmax = 546 nm zu ermitteln. Die Messungen wurden bei Raumtemperatur (25 °C) durchgeführt, wobei die Reaktionen auf einem automatischen Schüttler durchgeführt wurden. Der Entfernungsprozentsatz (R%) des adsorbierten BF auf Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel wurde aus Gleichung (1) bestimmt. (1).

wobei Co und Ce die BF-Farbstoffkonzentration (mg L−1) zum Zeitpunkt Null bzw. zum Zeitpunkt t sind.

In dieser Studie wurden die Auswirkungen der Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel-Dosierung, des pH-Werts, der Kontaktdauer, der anfänglichen Farbstoffkonzentration, der Störsalze und der Temperatur auf die BF-Entfernung untersucht und optimiert. Daher wurde eine Reihe von Batch-Adsorptionsexperimenten mithilfe eines automatisierten Schüttlers durchgeführt, um die Adsorptionsleistung des Nanobiosorbens Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel zu bewerten und die günstigsten Bedingungen herauszufinden, die das maximale Sorptionspotenzial erreichen. (i) Der Beitrag des pH-Werts zum Entfernungsprozess des BF-Farbstoffs wurde durch Mischen von 15 mg Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel und automatisches Schütteln von 20 ml Farbstofflösungen (5 und 10 mg L−1) untersucht Bereich von pH 2–10 unter Verwendung von (1,0, 0,1 und 0,01 mol L−1) NaOH oder HCl. Nach Abschluss der Reaktion wurden die Proben 20 Minuten lang zentrifugiert und die Absorptionswerte der Mutterlaugen mit einem UV-Vis-Gerät bei λmax = 546 nm bestimmt. (ii) Der Einfluss der Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel-Dosierung wurde im gesamten Bereich (5–60 mg) untersucht, indem 20 ml Lösungen von BF-Farbstoff (5 und 10 mg L−1) und verschiedene Massen von Nanobiosorbens gemischt wurden und 30 Minuten lang mit einem automatischen Schüttler geschüttelt und 20 Minuten lang zentrifugiert. Die Absorptionswerte der Mutterlauge wurden mittels UV-Vis bei λmax = 546 nm bestimmt. (iii) Der Einfluss der Kontaktreaktionszeit und die kinetische Untersuchung wurden durch Schütteln der Reaktionsmischung aus 20 ml Farbstofflösungen (5 und 10 mg L−1) mit 15 mg Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel auf einem automatischen Schüttler durchgeführt für eine Dauer von 1 bis 30 Minuten. Nach der Zentrifugation wurden die Absorptionswerte der verbleibenden Farbstoffmengen mit einem UV-Vis-Gerät bei λmax = 546 nm bestimmt. (iv) Die Modellierung der Adsorptionsisotherme und der Einfluss verschiedener BF-Farbstoffkonzentrationen auf das Verhalten von Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel wurden durch Mischen von 20 ml 5,0 – 100 mg L−1-Lösungen mit einer 15-mg-Dosierung von Gel@GO erreicht. F-ZrSiO4@Gel. Nach 30-minütigem Schütteln wurde die Mischung zentrifugiert und die Absorptionswerte wurden anhand einer UV-Vis-Analyse bei λmax = 546 nm charakterisiert. (v) Die thermodynamischen Parameter und der thermische Effekt bei verschiedenen Reaktionstemperaturen (30–60 °C) wurden untersucht, indem eine 25-mg-Dosierung von Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel mit 20 ml des BF-Farbstoffs (5 und 10 mg L) umgesetzt wurde −1) und automatisch 30 Min. geschüttelt. Schließlich wurde die Konzentration des nicht adsorbierten BF-Farbstoffs nach der Zentrifugation anhand einer UV-Vis-Analyse bei λmax = 546 nm charakterisiert. (vi) Die Wirkung des störenden Kations auf die adsorbierende Entfernung des BF-Farbstoffs auf Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel wurde durch Reaktion von 20 ml Farbstoffkonzentrationen (5 und 10 mg L−1) mit 100 mg konkurrierenden Ionen als Ca durchgeführt (II), Mg(II), NH4(I), K(I) und Na(I) mit 15 mg Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel. Nach 30-minütigem Schütteln wurden die Gemische zentrifugiert und die Absorptionswerte anhand einer UV-spektroskopischen Bestimmung bei λmax = 546 nm ermittelt.

Die Effizienz und Fähigkeit des Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel-Nanobiosorbens zur Entfernung von BF-Farbstoff aus realen Wasserressourcen wurde in dieser Arbeit ebenfalls untersucht. Proben von Abwasser, Meerwasser und Trinkwasser wurden gesammelt und zur Herstellung von Proben verwendet, die mit 5,0 und 10,0 mg L−1 BF versetzt waren. 20 ml jeder Probe wurden gemischt und mit 15 mg Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel-Nanobiosorbens behandelt. Abschließend wurden die untersuchten Proben nach 30-minütigem Schütteln zentrifugiert und die Absorptionswerte anhand einer UV-spektroskopischen Bestimmung bei λmax = 546 nm ermittelt.

Um die wichtigsten funktionellen Gruppen im so hergestellten Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel-Nanobiosorbens und die Arten der chemischen Bindung zu charakterisieren und zu bestätigen, wurde die FT-IR-Analyse durchgeführt. Das zusammengesetzte Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel-Nanobiosorbens wurde aus der Kombination von drei verschiedenen Bestandteilen hergestellt, nämlich Gelatine, Graphenoxid und ZrSiO4, und daher wird erwartet, dass das FT-IR-Spektrum dieses Nanobiosorbens (Abb. 2) mehrere zeigt verwandte Peaks zu GO bei 462,38, 1049,36, 1234,76, 1366,52, 1581,34, 1713,18 und 3330,06 cm−1. Der Peak bei 3330,06 cm−1 wird durch die physikalisch adsorbierten Wassermoleküle verursacht, die für Biege- und Streckungs-OH-Gruppen in GO sorgen. Darüber hinaus zeigte die CO-Schwingungsbande zwei schwache Peaks bei 1713,18 und 1581,34 cm−1, was auf Carbonsäure- oder Carbonylgruppen in GO hinweist. Die Biegung aromatischer CH-Bindungen in GO wurde durch die Peaks bei 1366,52 und 462,38 cm−1 bestimmt. Die Epoxid- und Carbonylgruppen in GO wurden durch die Peaks bei 1234,76 bzw. 1049,36 cm−1 zugeordnet. Das Vorhandensein von Epoxid- und Carboxylgruppen auf der Oberfläche von GO deutet darauf hin, dass das ursprüngliche konjugierte Pi-Orbitalsystem im Graphit beschädigt wurde, was zur Bildung zusätzlicher reaktiver Stellen führte36. Darüber hinaus zeigt das FT-IR des Nanobiosorbens Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel eine Reihe unterschiedlicher funktioneller Gruppen und Peaks, die mit Gelatine verwandt sind, bei 1636, 1548 und 1407 cm−1, die direkt mit den verschiedenen Formen von Amidbindungen in korrelieren Gelatine, mit drei weiteren einzigartigen Peaks bei 429, 602 und 861 cm−1, die der Metall-Sauerstoff-Bindung von Si-O oder Zr-O in ZrSiO443 entsprechen. Daher bestätigt das Vorhandensein dieser Funktionsgruppen die erfolgreiche Herstellung des entworfenen Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel-Nanobiosorbens.

FT-IR von Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel und verschiedenen Bestandteilen.

Die N2-Adsorptions-Desorptions-Analyse mittels BET- und Barrett-Joyner-Halenda (BJH)-Methoden wurde verwendet, um die Oberfläche und Porengrößenverteilung im Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel-Nanobiosorbens zu ermitteln. Abbildung 3a zeigt die N2-Adsorptions-Desorptions-Isothermenkurve. Das Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel-Nanobiosorbens wies eine BET-Oberfläche von 219,46 m2/g auf, während die kumulativen Porendaten durch Barrett-Joyner-Halenda (BJH)-Adsorption und die durchschnittliche Porengröße 4,6916 × 10 entsprachen –2 cm3/g bzw. 1,22 nm.

Verschiedene Charakterisierungsmuster von Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel.

Das zusammengesetzte Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel-Nanobiosorbens wurde dann sowohl mit REM als auch mit HR-TEM analysiert, um die Oberflächenmorphologie sowie die Form und Partikel des Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel-Nanobiosorbens zu charakterisieren, und diese beiden Ansätze wurden validiert die signifikante Transformation, wie in Abb. 3b dargestellt. Das REM-Bild zeigte kugelförmige Partikel basierend auf dem REM-Bild mit einem durchschnittlichen Größenbereich von 15,75–32,79 nm basierend auf dem HR-TEM-Bild, wie in Abb. 3c dargestellt.

Das erfasste XRD-Muster Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel-Nanobiosorbent ist in Abb. 3d dargestellt und zeichnet sich durch das Vorhandensein einer Reihe signifikanter scharfer Peaks im 2θ-Winkel = 20,1°, 26,3°, 26,61°, 35,46°, 43,5° ​​aus , 47°, 52°, 54°, 56°, 63° und 68°. Der Peak bei 2θ = 26,3° bezieht sich direkt auf GO44, während sich das Vorhandensein markanter Spitzen bei 2θ = 26,61° und 35,46° auf die XRD-Peaks in ZrSiO445 bezieht. Der Beugungspeak bei 2θ-Winkel = 20,1° im XRD-Muster weist auf das Vorhandensein einer Gelatinestruktur im zusammengesetzten Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel-Nanobiosorbens hin. Daher liefern die gesammelten Daten aus dem XRD-Muster einen wertvollen Beweis für die erfolgreiche Herstellung des angestrebten Nanobiosorbens.

Die TGA-Technik wurde verwendet, um die thermische Stabilität/Abbauprozesse des Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel-Nanobiosorbens zu untersuchen. Wie in Abb. 3e gezeigt, weist das TGA-Thermogramm von Nano Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel auf die Existenz von drei unterschiedlichen thermischen Abbaustufen hin. Mit einem prozentualen Verlust von 8,56 % könnte der erste Schritt (32–78 °C) mit der Desorption von Wassermolekülen von der Oberfläche des Nanobiosorbens zusammenhängen. Die prozentualen Verlustwerte für die zweite und dritte Abbaustufe bei 78–370 °C und 370–799 °C wurden mit 10,79 % bzw. 30,92 % ermittelt, wobei es sich hauptsächlich um den Hitzeabbau organischer Moleküle aus dem beladenen GO handelt und Gelatine. Schließlich beträgt der Gesamtzersetzungsprozentsatz aus diesen drei Abbauschritten 50,27 %.

Chargenentfernungsstudie von BF-Farbstoff als ausgewähltem Adsorbat auf Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel-Nanobiosorbens, da das ausgewählte Adsorbens im Allgemeinen durch die wirkenden experimentellen Bedingungen gesteuert und beeinflusst wird, die die Bindung dieser beiden Adsorptionsspezies begünstigen. Daher müssen diese Faktoren wie pH-Wert der Kontaktreaktion, Zeit und Temperatur, anfängliche Adsorbatkonzentration, Adsorbensmasse und störende Ionen vollständig untersucht, überwacht und optimiert werden. Die gesammelten Ergebnisse dieser Faktoren können auch verwendet werden, um den am besten geeigneten und gültigen Mechanismus für die Bindung des BF-Farbstoffs an das Nanobiosorbens Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel herauszufinden, basierend auf der Auswertung von Kinetikmodellen, Adsorptionsisothermen und thermodynamischen Parametern22. In den folgenden Abschnitten wird der Beitrag dieser beschriebenen experimentellen Parameter ausführlich beschrieben.

Einer der wichtigsten Faktoren bei der Bewertung des Entfernungsprozesses organischer Farbstoffe aus wässrigen Lösungen durch Adsorptionstechnik hängt hauptsächlich mit dem pH-Wert der Kontaktlösung zusammen. Dieser Faktor misst die Effizienz und Wirksamkeit des Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel-Nanobiosorbens bei der Bindung mit BF-Farbstoff unter verschiedenen Protonierungs- und Deprotonierungsbedingungen36. Im Allgemeinen beeinflusst der mittlere pH-Wert die Spezies des Ziel-BF-Farbstoffs und den Protonierungsgrad der geladenen funktionellen Gruppen auf der Oberfläche des Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel-Nanobiosorbens. Daher wurde ein breiter Reaktions-pH-Bereich zwischen pH 2 und 10 überwacht und optimiert, um den Entfernungsfortschritt des BF-Farbstoffs durch das untersuchte Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel-Nanobiosorbens abzuschätzen. Die Ergebnisse dieser Studie sind in Tabelle 2 für zwei verschiedene zusammengestellt Anfangskonzentrationen des BF-Farbstoffs (5 mg L−1 und 10 mg L−1). Es ist offensichtlich, dass die biosorptiven Entfernungswerte des BF-Farbstoffs (%) auf Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel bei einem pH-Wert von 2,0 sehr niedrig waren und bei Verwendung von 5 mg L−1 und 10 mg L−1 36,0 bzw. 24,2 % ergaben , jeweils. Dieses Verhalten könnte hauptsächlich mit den möglichen Abstoßungskräften zwischen positiv geladenen BF-Farbstoffmolekülen und der protonierten Oberfläche des Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel-Nanobiosorbens25 zusammenhängen. Durch den allmählichen Anstieg des pH-Werts der Vertragslösung von pH 4,0 auf pH 6,0 wurde jedoch festgestellt, dass die prozentualen biosorptiven Entfernungswerte allmählich anstiegen und nahezu das Optimum bei 92,8–94,0 % erreichten, was bestätigt, dass die Oberfläche von Gel@GO-F -ZrSiO4@Gel-Nanobiosorbent begann seine positiven Ladungen oder Protonierung zu verlieren. Es ist auch offensichtlich, dass die maximalen biosorptiven Entfernungswerte von BF-Farbstoff bei Verwendung von 5 mg L−1 und 10 mg L−1 auf 96,0 bzw. 95,2 % festgelegt wurden, um zu bestätigen, dass die optimale pH-Bedingung für die Biosorption von BF-Farbstoff aus wässriger Lösung vorliegt der empfohlene neutrale pH-Wert 7-Bedingung. Schließlich wurde bei höheren pH-Bedingungen (pH 8,0 und 9,0) festgestellt, dass die biosorptive Entfernungseffizienz des BF-Farbstoffs durch das Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel-Nanobiosorbens hoch war und 89,8–91,5 % und 84,0–94,5 % für 5 mg L− lieferte 1 bzw. 10 mg L−1. Um die Entfernungsleistung und -effizienz von Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel zu bestätigen, wurden die beiden Bestandteile des zusammengesetzten Nanobiosorbens, nämlich Gel@GO und Gel@ZrSiO4, unter den gleichen Bedingungen auf die Entfernung von BF-Farbstoff aus wässriger Lösung getestet Die Ergebnisse bezogen sich auf 91,7 % bzw. 88,9 % als maximale Entfernungswerte.

Es wurde festgestellt, dass die Biosorption verschiedener organischer Schadstoffe wie BF-Farbstoff oder anorganischer Schadstoffe stark von der Dosierung des Biosorbens als wichtigem Parameter abhängt, da sie die Entfernungskapazität für einen bestimmten Schadstoff beeinflusst46. Daher wurde der Massenfaktor des Nanobiosorbens Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel überwacht, indem ein breiter Bereich (5–60 mg) abgedeckt und zwei verschiedene anfängliche BF-Farbstoffkonzentrationen von 5 mg L−1 und 10 mg L−1 verwendet wurden der gewählte optimale pH-Wert 7,0. Die Ergebnisse dieser Studie sind in Abb. 4 dargestellt und zeigen deutlich, dass die Massenänderung des Nanobiosorbens Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel einen direkten Einfluss auf die biosorptive Entfernung (%) des BF-Farbstoffs zeigt. Zunächst wurde festgestellt, dass die Entfernungswerte des BF-Farbstoffs (5 mg L−1 und 10 mg L−1) mit zunehmender Masse von Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel von 5 auf 15 mg ansteigen. Es wurde der Schluss gezogen, dass bei Verwendung einer Masse von 10 mg Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel-Nanobiosorbens die maximale biosorptive Entfernung des BF-Farbstoffs bei Verwendung von 5 bzw. 10 mg L−1-Konzentrationen mit 98,4 bzw. 89,2 % ermittelt wurde. Daher wird die charakterisierte Masse von 10 mg Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel-Biosorbens als optimale Massenbedingung für die Entfernung von BF-Farbstoff aus wässriger Lösung aufgeführt. Dieser Trend hängt hauptsächlich mit der hohen Verfügbarkeit von mit Nanobiosorbenten interagierenden oberflächenaktiven Stellen für die Bindung mit BF-Farbstoffmolekülen zusammen47. Schließlich war eine allmähliche Abnahme der biosorptiven Entfernungseffizienz des BF-Farbstoffs (%) durch das Nanobiosorbens Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel durch eine Erhöhung der Nanobiosorbensmasse um mehr als 20 mg erkennbar, und dieser Trend hängt hauptsächlich mit der möglichen Abnahme der Oberfläche zusammen Fläche und freiliegende oberflächenaktive Stellen durch Aggregation von Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel-Partikeln41.

Einfluss der Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel-Masse auf die biosorptive Entfernung von BF-Farbstoff. Die Werte für die Entfernungseffizienz (%) basieren auf einer dreifachen Analyse mit ± 0,3–0,8 % (Masse = 5–60 mg, Farbstoffvolumen = 20 ml, Farbstoffkonzentration = 5 und 10 mg L-1, Schüttelzeit = 30 Minuten und Zentrifugationszeit). = 20 Minuten).

Die Zeiteinflussbedingung auf die Wirksamkeit der BF-Farbstoffentfernung durch Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel-Nanobiosorbens wurde in einem Zeitbereich von 1 bis 30 Minuten untersucht, wie in Abb. 5 dargestellt, und die gesammelten Ergebnisse beziehen sich auf die Wirksamkeit und Verbesserung der Biosorption Entfernung des BF-Farbstoffs mit zunehmender Kontaktreaktionszeit. Daher wurde charakterisiert, dass die untersuchten Konzentrationen von 5 und 10 mg L−1 BF-Farbstoff Entfernungsprozentsätze von 88,0 % bzw. 68,2 % nach nur 1 Minute lieferten, um die Schnelligkeit des Bindungsprozesses zwischen BF-Farbstoff und Gel@GO-F- zu bestätigen. ZrSiO4@Gel-Nanobiosorbent und diese wurden bei einer Gleichgewichtszeit von 30 Minuten auf Maximalwerte von 96,6 % bzw. 84,6 % erhöht.

Einfluss der Kontaktzeit auf die biosorptive Entfernung von BF-Farbstoff durch Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel. Die Werte für die Entfernungseffizienz (%) basieren auf einer dreifachen Analyse mit ± 0,1–0,5 % (Schüttelzeit = 1–30 Min., Farbstoffvolumen = 20 ml, Farbstoffkonzentration = 5 und 10 mg L-1, Masse = 15 mg und Zentrifugationszeit). = 20 Minuten).

Verschiedene kinetische Modelle wurden untersucht, um das kinetische Verhalten und die Parameter eines möglichen Wechselwirkungsprozesses zwischen BF-Farbstoff und Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel-Nanobiosorbens zu untersuchen und das wertvollste und valideste Modell zur Beschreibung der Entfernung von BF-Farbstoff zu charakterisieren, das allgemein bekannt ist dass der berechnete R2-Wert die kinetischen Parameter beeinflusst. Im Allgemeinen kann ein kinetisches Modell mit dem maximalen R2 verwendet werden, um die biosorptiven Entfernungsprozesse des BF-Farbstoffs auf dem Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel-Nanobiosorbens darzustellen. Das kinetische Modell pseudo-erster Ordnung48 ist das erste, das analysiert wird, und die zugehörige Gleichung ist in Tabelle 3 aufgeführt und definiert. Der Wert der Steigung k1 wurde bestimmt, wobei die Werte des Korrelationskoeffizienten R2 für 5 und 10 mg L−1 BF-Farbstoffkonzentrationen korrespondierten auf 0,893 bzw. 0,982, wie in Tabelle 4 angegeben. Daher kann man schließen, dass die Pseudo-erste Ordnung nicht effizient zugeordnet wurde, um den biosorptiven Entfernungsprozess von BF-Farbstoff gut zu beschreiben. Darüber hinaus wurde dies auch durch die identifizierte Entfernungskapazität im Gleichgewicht (qecal) bestätigt, die nicht mit den ermittelten experimentellen Werten (qexp) übereinstimmt. Andererseits wurde festgestellt, dass die Adsorptionskinetik von BF unter Verwendung von 5 und 10 mg L−1 auf dem Nanobiosorbens Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel stark dem Modell pseudo-zweiter Ordnung mit R2 = 0,999 bzw. 0,990 folgt dargestellt in Abb. 6 und Tabelle 4. Darüber hinaus wird angenommen, dass der Mechanismus der biosorptiven Entfernung von BF-Farbstoff durch ein Intrapartikel-Diffusionsmodell zwei Hauptschritten folgt. Die erste Stufe beruht auf der Übertragung von Farbstoffmolekülen aus der wässrigen Lösung auf die Oberfläche des Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel-Nanobiosorbens, während der zweite Schritt auf der Verteilung der Farbstoffmoleküle im Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel basiert Nanobiosorbent-Poren49. Die Menge des entfernten Farbstoffs ist bei diesem Modell proportional zu t1/2 und nicht zur Kontaktdauer. Die Anwendung dieses Modells auf die Entfernung von BF-Farbstoff auf Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel-Nanobiosorbens unter Verwendung von 5 und 10 mg L−1 bezog sich auf Korrelationskoeffizienten von 0,805 bzw. 0,849, um seine Ungültigkeit zur Beschreibung dieser Art von Reaktion zu bestätigen. Schließlich wurde festgestellt, dass das Elovich-Modell bei Verwendung von 5 bzw. 10 mg L−1 BF-Konzentrationen R2 = 0,632 und R2 = 0,868 liefert41. Die gesammelten und skizzierten Ergebnisse in Tabelle 4 zeigen die Größen der Korrelationskoeffizienten für die vier untersuchten kinetischen Modelle und können somit verwendet werden, um zu bestätigen, dass die biosorptive Entfernung von BF-Farbstoff auf dem Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel-Nanobiosorbent perfekt übereinstimmte abgeglichen mit dem Modell pseudo-zweiter Ordnung, das einen Chemisorptionsprozess liefert36.

Pseudo-Modell zweiter Ordnung von BF durch Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel.

Es ist bekannt, dass eine bestimmte Adsorptionsmittelmenge eine bestimmte Menge an BF-Farbstoff binden kann. Daher ist es wichtig zu betonen, dass die anfängliche Konzentration des Farbstoffschadstoffs in wässriger Lösung voraussichtlich eine entscheidende Rolle im Adsorptionsprozess spielt50. Es ist außerdem gut dokumentiert, dass die Adsorptionsreaktion durch den Aggregationseffekt und die Konkurrenz zwischen den Bf-Farbstoffmolekülen an den aktiven Stellen des Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel-Nanobiosorbens gesteuert wird. Der Einfluss der anfänglichen Konzentration des BF-Farbstoffs auf die Wirksamkeit des Nanobiosorbens Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel wurde durch Auswahl eines Konzentrationsbereichs zwischen 5 und 30 mg L−1 untersucht und überwacht. Die Ergebnisse dieser Studie sind in Abb. dargestellt. 7. Der Anteil der Farbstoffentfernung wurde mit steigender Farbstoffkonzentration verringert, um die mögliche Abnahme der Anzahl der reaktiven Stellen zu bestätigen, die auf der Oberfläche des Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel-Nanobiosorbens verfügbar sind, was zu einem direkten Abfall der führt Bindungseffizienz zwischen den beiden interagierenden Spezies. Daher wurde die maximale prozentuale Entfernung des BF-Farbstoffs (%R = 98,2 %) bei Verwendung von 5 mg L−1 als anfängliche Farbstoffkonzentration ermittelt, während die minimale BF-Farbstoffentfernung (%R = 72,3 %) bei Verwendung von 30 mg ermittelt wurde L−1 wie in Abb. 8 dargestellt.

Einfluss der Anfangskonzentration auf die biosorptive Entfernung von BF-Farbstoff durch Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel.

Langmuir-Isotherme des BF-Farbstoffs von Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel.

Um die beste Anpassung der experimentellen Ergebnisse zu untersuchen und das Adsorptionsgleichgewicht zu charakterisieren, wurden in dieser Studie vier verschiedene Adsorptionsisothermenmodelle als Langmuir-, Freundlich- und Dubinin-Radushkevich-Modelle (D–R) getestet und bewertet51. Irving Langmuir untersuchte die Langmuir-Theorie auf der Grundlage eines Monoschicht-Biosorptionsprozesses und auf einer homogenen Oberfläche ohne Integration zwischen den eliminierten Molekülen52. Dieses Modell basiert auf der in Tabelle 5 aufgeführten Gleichung als Richtlinie und es wurde eine gerade Linie für die Entfernung des BF-Farbstoffs auf dem Nanobiosorbens Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel ermittelt, was einen hervorragenden Korrelationswert R2 von 0,9675 (Abb. 8) ergibt dass die Langmuir-Theorie angewendet werden kann, um die Entfernung von BF-Farbstoff durch das zusammengesetzte Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel-Nanobiosorbens am besten zu beschreiben. Die Steigung und der Achsenabschnitt wurden zur Berechnung der qmax- und b-Werte verwendet, wie in Tabelle 6 dargestellt. Die Gleichung für den Trennfaktor (RL, Tabelle 5), die verwendet wird, um herauszufinden, welche Art von Biosorptionstechnik zu bevorzugen ist. Wenn 0 < RL < 1, ist der Ansatz günstig; wenn RL = 0, ist der Ansatz irreversibel; wenn RL > 1, ist der Ansatz ungünstig und wenn RL = 1, bedeutet dies, dass der Prozess linear ist, wie in Tabelle 6 gezeigt. Die identifizierten RL-Werte in dieser Arbeit für die Entfernung von BF-Farbstoff auf Gel@GO-F-ZrSiO4@ Die Konzentration des Gel-Nanobiosorbens betrug 0,102–0,0185, was auf ein gutes Biosorptionsverfahren hinweist. Andererseits wurde die Freundlich-Adsorptionsisotherme durch eine empirische Formel erstellt, um eine mehrschichtige Biosorption der Farbstoffmoleküle auf einer heterogenen Oberfläche mit ungleichmäßigen verfügbaren Stellen und verschiedenen Biosorptionsenergien43 vorherzusagen, wie in Tabelle 5 aufgeführt. Basierend auf dem berechneten Korrelationskoeffizienten R2 Es wurde festgestellt, dass es gemäß diesem Modell 0,955 entspricht, um zu bestätigen, dass das Freundlich-Adsorptionsisothermenmodell im Vergleich zur Langmuir-Theorie für die Entfernung von BF-Farbstoff auf Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel-Nanobiosorbent weniger gültig ist.

Nach dem Temkin-Isothermenmodell53 sind die Bindungsenergien gleichmäßig verteilt. Durch Ausschluss der sehr hohen und sehr niedrigen anfänglichen Farbstoffkonzentration deutet dieses Modell auf eine lineare (nicht logarithmische) Abnahme der Adsorptionswärme hin, da das Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel-Nanobiosorbens zunehmend vom BF-Farbstoff bedeckt wird direkte Wechselwirkungen zwischen den beiden Arten. Das Temkin-Modell gibt auch einen Hinweis darauf, ob die Adsorption chemisch oder physikalisch kontrolliert wird. Gemäß der Temkin-Isotherme (Tabelle 5) wurde festgestellt, dass die Farbstoffentfernung linear mit der Zunahme der Oberflächenbedeckung des Nanobiosorbens Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel abnimmt und der berechnete Korrelationskoeffizient R2 0,879 entspricht Das Modell ist ungültig, um die biosorptive Entfernung des BF-Farbstoffs auf dem Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel-Nanobiosorbens zu berücksichtigen.

Schließlich wurde auch die Dubinin-Radushkevich (DR)-Isotherme (Tabelle 5) verwendet, um den Biosorptionsprozess des BF-Farbstoffs auf dem Nanobiosorbens Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel, die Porosität und die Biosorptionsenergie (Es)54 abzuschätzen. Dieses Modell ist allgemeinerer Natur, insbesondere im Vergleich zur Langmuir-Theorie, da es den Adsorptionsprozess nicht mit einer homogenen Schichtbildung auf der Oberfläche des Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel-Nanobiosorbens in Verbindung bringt. Eine weitere Dimension der DR hängt mit der unabhängigen sterischen Hinderung zwischen den beiden interagierenden Materialien zusammen. Die DR-Isothermengleichung kann die mittlere freie Adsorptionsenergie bestimmen, ausgedrückt als Es und gemessen in kJ mol−1, um das Verständnis der Art des Adsorptionsmechanismus zu erleichtern. Der durch dieses Modell identifizierte Korrelationskoeffizientenwert (R2) betrug 0,682 und der berechnete Es lag bei 3162,3 kJ mol−1 (Tabelle 6). Es wurde berichtet, dass, wenn die Größe von Es größer als 16 (kJmol−1) ist, die Reaktion als Chemisorption betrachtet wird4 und man daraus schließen kann, dass die biosorptive Entfernung des BF-Farbstoffs auf dem Nanobiosorbens Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel beruhte über einen Chemisorptionsprozess.

Schließlich deuten die berechneten Ergebnisse und Ergebnisse in Tabelle 6 darauf hin, dass das beste Modell zur Beschreibung der biosorptiven Entfernung von BF-Farbstoff auf dem Nanobiosorbens Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel auf dem Langmuir-Adsorptionsisothermenmodell basiert.

Der BF-Farbstoff besitzt eine kationische Struktur mit reaktiven positiv geladenen funktionellen Gruppen. Im Allgemeinen kann eine kationische Spezies in Lösung leicht die biosorptive Entfernung von BF als kationischem Farbstoff auf Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel beeinträchtigen und daher den gesamten Biosorptionsprozess von BF-Farbstoffen stören. Verschiedene natürliche Wasserressourcen enthalten im Allgemeinen verschiedene Arten kationischer und anionischer Spezies. Dementsprechend wurde in diesem Abschnitt die Wirkung kationischer Spezies wie Na+, K+, Mg2+, Ca2+, NH4+ auf die biosorptive Entfernung von BF-Farbstoff auf Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel untersucht und die Ergebnisse sind in Abb. 9 dargestellt. Vergleich In Bezug auf die Entfernungseffizienz (R%) zeigten die experimentellen Ergebnisse, dass die ausgewählten koexistierenden kationischen Spezies die Entfernung von BF-Farbstoffen mit unterschiedlichem Grad an Beiträgen beeinflussen. In Gegenwart von Metallkationen wurden die Adsorptionsstellen auf der Oberfläche des Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel-Nanobiosorbens minimiert und somit seine effiziente Bindung mit dem BF-Farbstoff verringert. Darüber hinaus können die Ionenradien und die Ionenladung der Metallionen sowie die Art der an der Adsorptionsmitteloberfläche beteiligten funktionellen Gruppen die Gründe für eine solche Änderung der Adsorptionseffizienz von Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel sein. Das heißt, je höher die Zahl der positiven Ladungen, desto höher die Zahl der angezogenen negativ geladenen funktionellen Gruppen55. Basierend auf dieser Untersuchung wurden die störenden kationischen Spezies in abnehmender Reihenfolge vom am wenigsten beeinflussenden Ion zum am stärksten beeinflussenden Kation angeordnet, wie in Abb. 9 gezeigt. K(I) zeigte den geringsten Einfluss auf die biosorptive Entfernung von BF-Farbstoff auf Gel@ GO-F-ZrSiO4@Gel liefert 90,4 % bzw. 88,6 % für BF-Farbstoff bei Konzentrationen von 5 bzw. 10 mg L−1. Es wurde jedoch charakterisiert, dass Ca(II)- und Mg(II)-Kationen den signifikantesten störenden Einfluss auf die Prozentsätze der biosorptiven Entfernung von BF-Farbstoff durch Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel haben, was 62,0 und 64,5 bei Verwendung von 10 mg L−1 as ergibt sowie 53,4 % bzw. 55,1 % bei Verwendung von 5 mg L-1-Farbstoffkonzentrationen.

Einfluss störender Spezies auf die biosorptive Entfernung von BF-Farbstoff durch Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel. Die Werte für die Entfernungseffizienz (%) basieren auf einer Dreifachanalyse mit ± 0,8–1,4 %.

Die Art des Biosorptionsprozesses, ob endotherm oder exotherm, kann anhand der Änderung der Reaktionstemperatur und ihrer Variationswirkung auf die Wirksamkeit der biosorptiven Entfernung von BF-Farbstoff durch Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel untersucht und bestätigt werden. Bezeichnenderweise zeigt Abb. 10a den Einfluss der Reaktionstemperatur und zeigt einen Anstieg des Entfernungsprozentsatzes mit zunehmender Reaktionstemperatur. Es wurde festgestellt, dass der Prozentsatz der Wirksamkeit der biosorptiven Entfernung von BF-Farbstoffen mit steigender Temperatur von 303 auf 333 K allmählich zunimmt. Dies weist darauf hin, dass der Prozess der biosorptiven Entfernung von BF-Farbstoffen auf dem Nanobiosorbens Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel endothermer Natur ist. Das Adsorptions- und Biosorptionsverhalten wird üblicherweise durch die Berechnung einer Reihe thermodynamischer Parameter unter Verwendung des Vant-Hoff-Diagramms (Abb. 10b) für die Wirksamkeit der biosorptiven Entfernung von BF-Farbstoff durch Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel verstanden. Dazu gehören (ΔS°), (ΔH°) und (ΔG°) wie durch Gleichungen dargestellt. (2–5)56.

(a) Einfluss der Temperatur auf die biosorptive Entfernung von BF-Farbstoff durch Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel. Die Werte für die Entfernungseffizienz (%) basieren auf einer Dreifachanalyse mit ± 0,3–1,0 %. (b) Vant-Hoff-Diagramm für die biosorptive Entfernung von BF-Farbstoff durch Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel.

KD (L/g) stellt die Gleichgewichtskonstante der Biosorption dar, R bezeichnet die allgemeine Gaskonstante (J/mol.k), T bezeichnet die Temperatur (K), Ce ist die BF-Farbstoffkonzentration (mg L−1) im Gleichgewicht und qe ist die Menge des entfernten BF-Farbstoffs (mg g−1). Die gesammelten Daten in Tabelle 7 beziehen sich auf eine spontane Biosorptionsreaktion, die durch die negative Größe von (ΔG°) nachgewiesen wird. Die negativen Werte von ΔGo für alle getesteten Temperaturen legen nahe, dass die Adsorption des BF-Farbstoffs an Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel auf einer möglichen und spontanen Reaktion basiert. Darüber hinaus ist es offensichtlich, dass höhere Reaktionstemperaturen die Biosorption von BF verstärken Farbstoff auf Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel-Nanobiosorbens. Darüber hinaus deutete der positive Wert von (ΔS°) auf eine Zunahme der Unvorhersehbarkeit des biosorptiven Entfernungsprozesses des BF-Farbstoffs auf dem Nanobiosorbens Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel hin, und der positive Wert von (ΔH°) bestätigte, dass die Biosorptionsreaktion endotherm ist .

Als Abschluss dieser Studie wurde die praktische Anwendung des untersuchten Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel bei der biosorptiven Entfernung von BF-Farbstoffen aus echten Wasserproben untersucht. In diesem Test wurde die Batch-Gleichgewichtstechnik verwendet, um sicherzustellen, dass das hergestellte Bionanokomposit in der Lage ist, den untersuchten BF-Farbstoffschadstoff aus verschiedenen Wasserquellen (Leitungswasser, Meerwasser und Industrieabwasser) zu entfernen. Die optimalen Versuchsbedingungen wurden für Wasserproben angewendet, die mit 5 und 10 mg L−1 BF-Farbstoff versetzt waren, und Tabelle 8 listet die gesammelten Daten dieser Studie auf. Es ist offensichtlich, dass die Wirksamkeit der biosorptiven Entfernung von BF-Farbstoff durch Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel aus mit 5 mg L−1 BF-Farbstoff versetztem Leitungswasser, Meerwasser und Industrieabwasser 92,3 %, 87,4 % und 92,8 % betrug. jeweils. In ähnlicher Weise ergab die Zugabe von 10 mg L−1 BF-Farbstoff in Leitungswasser, Meerwasser und Industrieabwasser eine Entfernung von 80,3 %, 74,1 % bzw. 81,4 % durch die Wirkung von Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel. Als Ergebnis zeigen die Ergebnisse dieser Studie, dass das zusammengesetzte und bewertete Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel als gültiges und anwendbares Nanobiosorbens für die sofortige Entfernung von kationischen BF-Farbstoffschadstoffen mit hohem Biosorptionsverhalten aus Wasser kategorisiert werden kann.

Ein nachhaltiges und innovatives Nanobiosorbens wurde aus Gelatine, Graphenoxid und Zirkoniumsilikat durch Formaldehydvernetzung zur Bildung von Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel zusammengesetzt. Das hergestellte Nanobiosorbens wurde durch eine Reihe von Techniken wie FT-IR charakterisiert, die mehrere eingebaute oberflächenreaktive Funktionalitäten wie -OH, = NH, –NH2, -COOH und C = O bestätigten. SEM- und TEM-Analysen von Gel@GO-F-ZrSiO4@ Das Gel-Nanobiosorbent bestätigte die Partikelgröße von 15,75–32,79 nm und die BET-Oberfläche entsprach 219,46 m2 g-1. Ziel des so hergestellten Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel war es, seine biosorptive Entfernung des basischen Fuchsinschadstoffs als Beispiel für einen weit verbreiteten Farbstoff durch Überwachung verschiedener Parameter zu untersuchen. Die optimierten Bedingungen wurden unter dem Einfluss des pH-Werts (6) festgelegt –7), Reaktionszeit (30), Nanobiosorbent-Dosierung (10 mg), Temperatur (60 °C). Die thermodynamischen Parameter zeigten, dass eine spontane und endotherme Adsorptionsreaktion zwischen BF-Farbstoff und Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel stattfindet. Chemisorption wurde als vorherrschender Adsorptionsmechanismus mit Mehrschichtbildung in Übereinstimmung mit den Hypothesen der pseudo-zweiten Ordnung und des Freundlich-Modells aufgeführt. Das untersuchte Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel-Nanobiosorbens wurde ebenfalls erfolgreich getestet, um seine Anwendbarkeit bei der biosorptiven Entfernung von BF-Schadstoffen aus realen Gewässern durch die Batch-Biosorptionstechnik zu bestätigen. Das bewertete Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel-Nanobiosorbens wurde mit anderen zuvor beschriebenen Adsorbentien zur Entfernung von BF-Farbstoff verglichen und erwies sich als effizienter und überlegen im Hinblick auf die optimale Masse (15 mg) und die optimale Äquilibrierungszeit (10 Minuten), wie aufgeführt in Tabelle 957,58,59,60,61,62. Schließlich zeigen die Ergebnisse und Erkenntnisse dieser Studie deutlich, dass ein optimiertes nachhaltiges und innovatives Gel@GO-F-ZrSiO4@Gel-Biosorbens zu erheblichen Auswirkungen auf die Sanierung von Industrieabwässern mit BF-Schadstoff mit überlegenen Effizienzeigenschaften führen könnte.

Alle Daten stehen zur Verfügung und Materialanfragen sind an Mohamed E. Mahmoud zu richten.

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Die Autoren danken der Alexandria University, Alexandria, Ägypten.

Open-Access-Finanzierung durch die Science, Technology & Innovation Funding Authority (STDF) in Zusammenarbeit mit der Egyptian Knowledge Bank (EKB). Die Finanzierung als Open Access erfolgt nach Annahme dieses Manuskripts durch die Science, Technology & Innovation Funding Authority (STDF) in Zusammenarbeit mit der Egyptian Knowledge Bank (EKB).

Chemieabteilung, Fakultät für Naturwissenschaften, Universität Alexandria, PO Box 426, Ibrahimia, 21321, Alexandria, Ägypten

Mohamed E. Mahmoud und Amal R. Rashad

Chemieabteilung, Hochschule für Künste und Wissenschaft, Prince Sattam Bin Abdelaziz University, Wadi Eldawasser, Riad, Saudi-Arabien

Gehan M. Nabil

Abteilung für Modellierung und Simulation, Forschungsinstitut für fortgeschrittene Technologie und neue Materialien (ATNMRI), Stadt für wissenschaftliche Forschung und technologische Anwendungen (SRTA-Stadt), New Borg El-Arab City, 21934, Alexandria, Ägypten

Sarah M. Elsayed

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MEM: Konzeption, Schreiben, Bearbeiten und Überprüfen des Manuskripts. GMN: Verfassen, Bearbeiten und Überprüfen des Manuskripts. KMU: Daten sammeln, Manuskript verfassen, bearbeiten und überprüfen. ARR: Daten sammeln, Manuskript schreiben, bearbeiten und überprüfen. Alle Autoren stimmten zu, diese Forschungsarbeit zur Veröffentlichung einzureichen.

Korrespondenz mit Mohamed E. Mahmoud.

Die Autoren dieser Arbeit erklären, dass ihnen keine konkurrierenden finanziellen Interessen oder persönlichen Beziehungen bekannt sind, die die in dieser Arbeit beschriebene Arbeit beeinflussen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Mahmoud, ME, Nabil, GM, Elsayed, SM et al. Synthese eines innovativen und nachhaltigen Gelatine@Graphenoxid-vernetzten Zirkoniumsilikat@Gelatine-Nanobiosorbens für eine effektive Biosorption des basischen Fuchsinfarbstoffs. Sci Rep 13, 5347 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-31584-x

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Eingegangen: 11. Dezember 2022

Angenommen: 14. März 2023

Veröffentlicht: 01. April 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-31584-x

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